二氧化碳加氫合成甲醇是實現(xiàn)碳資源循環(huán)利用的重要途徑，但該過程長期受困于活性與選擇性難以兼顧的“蹺蹺板”效應(yīng)。低溫條件有利于甲醇合成，但二氧化碳活化動力學(xué)緩慢導(dǎo)致催化活性低;高溫雖能提升反應(yīng)速率，卻易引發(fā)逆水煤氣變換副反應(yīng)，降低甲醇選擇性。
空間解耦活性位點策略可用于高效利用二氧化碳合成甲醇。
中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所孫劍研究員和俞佳楓研究員團隊在《化學(xué)》雜志上發(fā)表研究，提出一種通過強金屬-載體相互作用驅(qū)動包覆層結(jié)構(gòu)實現(xiàn)活性位點“空間解耦”的新策略。研究團隊利用這一設(shè)計重構(gòu)催化劑表面結(jié)構(gòu)，改變反應(yīng)物的吸附解離模式，使二氧化碳優(yōu)先在二氧化鋯上吸附活化，引導(dǎo)反應(yīng)經(jīng)由甲酸鹽路徑合成甲醇。與傳統(tǒng)銅位點上先斷裂碳氧鍵后加氫的活化方式不同，該策略采用先加氫后斷鍵的替代機制，有效抑制了一氧化碳副產(chǎn)物生成，同時保留了銅位點高效的氫氣解離能力。
實驗結(jié)果顯示，在300攝氏度、3兆帕的反應(yīng)條件下，該催化劑實現(xiàn)甲醇時空收率1.2克·克催化劑-1·小時-1，較傳統(tǒng)商業(yè)銅鋅鋁催化劑提高約三倍，甲醇選擇性達到92%。孫劍研究員表示：“我們的研究可能為解決從二氧化碳合成甲醇過程中活性和選擇性之間長期存在的權(quán)衡問題提供一條新的途徑�！�
該研究第一作者為大連化物所博士研究生Habib Zada，得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的支持。這一成果通過重塑催化劑表面結(jié)構(gòu)，打破了活性與選擇性的制約關(guān)系，為多功能催化劑設(shè)計提供了新思路。
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